Приведены и проанализированы экспериментальные результаты, демонстрирующие аномальное проявление хорошо известного для объемных кристаллов эффекта автолокализации экситонов в упорядоченных молекулярных нанокластерах, так называемых J-агрегатах. Основным структурным состоянием J-агрегатов являются одномерные (1D) молекулярные цепочки, между которыми реализуется слабая связь, а электронные возбуждения J-агрегатов представляют собой 1D экситоны Френкеля. Согласно континуальной теории Рашбы - Тоязавы, в J-агрегатах могут существовать только автолокализованные экситоны, так как для 1D экситонов должна наблюдаться их безбарьерная автолокализация при сколь угодно малой константе экситон-фононного взаимодействия <$E g~=~epsilon LR "/" 2 beta>, где <$E epsilon LR> - энергия релаксации решетки, <$E 2 beta> - полуширина экситонной зоны. В противоположность этому, зачастую в экспериментах с J-агрегатами наблюдалось свечение только свободных экситонов, обладающих подвижностью. Использование правила Урбаха для анализа низкочастотного края в низкотемпературных спектрах экситонного поглощения показало, что в J-агрегатах может реализовываться как слабое (<$E g~<<~1>), так и сильное (<$E g~>>~1>) экситон-фононное взаимодействие. Более того, экспериментально продемонстрировано, что при определенных условиях в возбужденном состоянии J-агрегатов имеет место сосуществование свободных и автолокализованных экситонов, т.е. для 1D экситонов Френкеля установлено существование барьера автолокализации. Показаны и проанализированы причины аномального сосуществования свободных и автолокализованных экситонов в J-агрегатах и продемонстрировано принципиально невозможное для объемных кристаллов управление эффективностью автолокализации экситонов в J-агрегатах за счет вариации величины g. Обсуждена альтернативная возможность интерпретации широкополосного свечения некоторых J-агрегатов, которое получило объяснение в рамках модели сильно локализованных экситонов, с использованием явления автолокализации экситонов.

  Повний текст PDF - 1.791 Mb    Зміст випуску     Цитування публікації

  Якщо, ви не знайшли інформацію про автора(ів) публікації, маєте бажання виправити або відобразити більш докладну інформацію про науковців України запрошуємо заповнити "Анкету науковця"