Скачати повний текст

Дисертаційна робота присвячена розробцi нових методів реєстрації довгоживучих радіонуклідів, що розпадаються без випускання гамма-квантів та напрацьовуються в процесі роботи атомних реакторів, а також застосуванню розроблених методів для дослідження поведінки радіонуклідів у 30-км зоні ЧАЕС. У першому розділі дисертації описано сучасні методи реєстрації таких радіонуклідів і наголошується, що їхнє використання для проведення масових вимірювань технічно складне, вкрай трудомістке і дуже дороге. У другому розділі описано метод реєстрації 10Be в конструкційних матеріалах АЕС. Для розв'язання поставленого завдання вперше в широкому діапазоні енергій виміряно виходи 7Be на атомах бору та берилію. Проведено теоретичні розрахунки виходу 7Be за допомогою програмних кодів TALYS 1.96 і EMPIRE 3.2. Результати розрахунків демонструють, що зі зростанням енергії гальмівних гамма-квантів домінують статистичний і передрівноважний механізми ядерних реакцій. На підставі проведених досліджень продемонстровано, що в ділянці енергій гальмівного випромінювання 30-40 МеВ вихід (γ, 2n)-реакції на 9Be та (γ, p2n)-реакції на 10B у межах похибки вимірювань набувають одного й того самого значення. Для визначення кількості атомів нікелю та кобальту виміряно та проаналізовано експериментальні дані для (γ, n)- і (γ, p)-реакцій на 58Ni і 59Со для гальмівних гамма-квантів з граничною енергією 19 МеВ. Виконано теоретичні розрахунки функції збудження (γ, n)- і (γ, p)-реакцій за допомогою програмного коду TALYS1.96 і проведено згортку розрахункових значень зі спектром гальмівного випромінювання, змодельованого в програмному коді GEANT4. Показано, що з точністю, кращою за 10%, виходи (γ, n)-реакції на 58Ni і 59Co збігаються з експериментальними значеннями. Запропонованим методом визначено активність 63Ni в опромінених конструкційних матеріалах 2-го енергоблоку ЧАЕС, яка в різних зразках становила від 1.6±0.16 Бк/г до 41.3±4.1 Бк/г. У третьому розділі обговорено 90Sr, один із радіобіологічно небезпечніших радіонуклідів, який розпадається з випусканням двох груп електронів із граничною енергією 0.55 МеВ і 2.5 МеВ. Показано, що через особливості розподілу 90Sr у кістках мишоподібних гризунів і птахів необхідно вводити постійний поправочний коефіцієнт при дослідженні птахів. Отримано напівемпіричну залежність розрахунку активності 90Sr залежно від розмірів (маси) мишоподібних гризунів. Використовуючи розроблені методи було оцінено внесок нових надходжень радіонуклідів у верхні шари ґрунтів 30-км зони ЧАЕС через установку конфаймента і показано значну зміну концентрації радіонуклідів 60Co, 94Nb і 241Am поблизу об'єкта "Укриття". Запропоновані репери контролю нових радіоактивних надходжень за активністю 94Nb. При дослідженнях вертикальної міграції радіонуклідів на полігонах, що примикають до 30-кілометрової зони ЧАЕС було показано, що міграція радіонуклідів паливних випадінь відбувається аналогічно, як і поблизу об'єкта "Укриття". Основна компонента 137Cs пов'язана з аерозольними випадіннями і радіонукліди 137Cs зв'язуються в поверхневому шарі. Напівемпіричні формули врахування впливу неоднорідностей у досліджуваних зразках на розрахунки активності радіонуклідів підвищить достовірність визначення активності у зразках довкілля. Розроблені методи визначення активності ізотопів 10Be, 58Ni, 63Ni і 55Fe у конструкційних матеріалах АЕС можуть бути використані для вивчення активності в конструкційних матеріалах знятого з експлуатації 2-го енергоблока ЧАЕС і радіоактивних відходів з iнших працюючих АЕС України.^UThe dissertation work is devoted to the development of new methods of registration of long-lived radionuclides that decay without the release of gamma quanta and are produced during the operation of nuclear reactors, as well as the application of the developed methods to study the behavior of radionuclides in the 30-km zone of the Chernobyl nuclear power plant. The first chapter of the thesis describes modern methods of registration of such radionuclides and emphasizes that their use for mass measurements is technically difficult, extremely time-consuming and very expensive. The second chapter describes the method of 10Be registration in the structural materials of the nuclear power plant. To solve this problem, the yields of 7Be on boron and beryllium atoms were measured for the first time in a wide range of energies. Theoretical calculations of the 7Be output were carried out using the TALYS 1.96 and EMPIRE 3.2 software codes.The results of the calculations show that with the increase in the energy of the bremsstrahlung gamma quanta, the statistical and pre-equilibrium mechanisms of nuclear reactions dominate. On the basis of the conducted studies, it was demonstrated that in the range of bremsstrahlung energies of 30-40 MeV, the yield of the (γ, 2n)-reaction on 9Be and the (γ, p2n)-reaction on 10B, within the measurement error, acquire the same value.To determine the number of nickel and cobalt atoms, experimental data for (γ, n)- and (γ, p)-reactions on 58Ni and 59Co for bremsstrahlung gamma quanta with a cut-off energy of 19 MeV were measured and analyzed. Theoretical calculations of the excitation function of (γ, n)- and (γ, p)-reactions were performed using the TALYS1.96 software code, and convolution of the calculated values with the bremsstrahlung spectrum simulated in the GEANT4 software code was performed. It is shown that with an accuracy better than 10%, the yields of the (γ, n)-reaction on 58Ni and 59Co coincide with the experimental values. The proposed method determined the activity of 63Ni in the irradiated structural materials of the 2nd power unit of the Chernobyl Nuclear Power Plant, which in different samples ranged from 1.6±0.16 Bq/g to 41.3±4.1 Bq/g. The third chapter discusses 90Sr, one of the more radiobiologically dangerous radionuclides, which decays with the release of two groups of electrons with a cutoff energy of 0.55 MeV and 2.5 MeV. It is shown that due to the peculiarities of the distribution of 90Sr in the bones of mouse-like rodents and birds, it is necessary to introduce a constant correction factor when studying birds. A semi-empirical dependence of the calculation of 90Sr activity depending on the size (mass) of mouse-like rodents was obtained. Using the developed methods, the contribution of new arrivals of radionuclides to the upper soil layers of the 30-km zone of the Chernobyl Nuclear Power Plant due to the installation of confinement was assessed and a significant change in the concentration of radionuclides 60Co, 94Nb, and 241Am near the "Shelter" facility was shown. Proposed benchmarks for the control of new radioactive inputs based on the activity of 94Nb. Studies of the vertical migration of radionuclides at landfills adjacent to the 30-kilometer zone of the Chernobyl nuclear power plant showed that the migration of radionuclides from fuel fallout is similar to that near the "Shelter" facility. The main component of 137Cs is associated with aerosol precipitation and 137Cs radionuclides bind in the surface layer. Semi-empirical formulas taking into account the influence of inhomogeneities in the studied samples on the calculations of the activity of radionuclides will increase the reliability of determining the activity in environmental samples. The developed methods for determining the activity of isotopes 10Be, 58Ni, 63Ni and 55Fe in structural materials of nuclear power plants can be used to study the activity in structural materials of the decommissioned 2nd power unit of the Chernobyl NPP and radioactive waste from other working nuclear power plants of Ukraine.